近日，材料学院青年教师张盼盼在固态聚合物离子导体弹性体研究的基础上(Advanced Materials, 2021, 33(31), 2101396, ESI高被引论文)提出了一种双重键交联策略，设计并制备了同时具有高离子电导率、优异回弹性和可回收性的固态聚合物电解质。相关成果以“A Dual-Bond Crosslinking Strategy Enabling Resilient and Recyclable Electrolyte Elastomers for Solid-State Lithium Metal Batteries”为题，发表在化学领域顶级期刊《德国应用化学》 (Angewandte Chemie-International Edition，简称Angew. Chem.)。

固态锂金属电池被认为是最有前途的下一代高能量密度电池。然而，电极-电解质界面的固-固接触问题是固态锂电池的一大挑战，并且，锂金属电极在充放电过程中伴随着大的体积形变，会进一步加剧该问题。因此，开发具有弹性变形能力、且回弹性优异的聚合物固态电解质，有望在锂金属的循环沉积-剥离反应过程中，保持电极-电解质界面的良好接触，提高电池性能。此外，开发可回收的固态电解质材料对锂电池产业的可持续发展也至关重要。

然而，聚合物固态电解质的力学弹性、离子导电性、以及可回收性之间存在着本征的相互制约关系。例如，小分子的塑化剂可以提高导电性，但会增加蠕变或塑性变形，降低回弹性能；强的共价交联网络可以提高弹性，但会降低导电性，且使得材料难以回收。因此，亟需通过分子结构设计，解耦聚合物固态电解质的这些耦合关系。

图1：SPEs的双重键交联策略

双重键交联策略是指在聚合物固态电解质的交联点包含强度不同的两种键合作用，弱的分子内氢键可以在力学加载下破坏，释放加载时自发恢复，赋予材料高的弹性变形能力和回弹性能；较强的共价键合作用在应力下维持承重共价网络，但可以通过化学方法破坏并恢复，赋予材料可回收性能；软的聚合物链段则提供锂离子的解离和传导能力，赋予材料高的离子导电性能。基于该策略，设计了具有半缩醛胺动态共价网络的聚合物固态电解质，实现了高的离子电导率，达0.2 mS cm-1（25 ℃），回弹模量为0.642 MJ m-3，拉伸-回弹曲线表明其有着优异的回弹性和极低的滞后比，在拉伸-回弹曲线的耐久性测试中，首圈的回滞比仅为0.98%，1000圈后仅为2.03%；最后，验证了该固态电解质的可回收性能。

材料学院青年教师张盼盼和中国科学院北京纳米能源与系统研究所蒲雄研究员为共同通讯作者。本研究得到了国家自然科学基金青年项目和面上项目(52303367、52173274)的支持。

论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202404769