日前,材料学院和理学院课题组合作在林木生物质衍生物电化学催化加氢领域取得新进展。苯甲醛类和糠醛类物质分别是林木生物质木质素和综纤维素组分的主要衍生物,作为原料可以生产多种高附加值的精细化学品和活性物质,用于替代石化资源生产生物基材料和生物化工产品。与传统化学加氢还原方法相比,电化学还原方法以水作为氢源,具有反应条件温和、过程可控性好和能耗较低等优势。新型高效率催化剂的制备和反应体系的设计是实现林木衍生物电化学高效转化的关键。
针对木质素中苯甲醛类物质的催化转化,该课题组采用两步电化学沉积的方法制备了一种高电容、低电荷转移电阻以及通用性强的Pd/Cu-CF纳米树枝状催化剂。利用该催化剂作为电极材料,催化加氢处理香草醛以制备香草醇,转化率可达98%,法拉第效率达到96%,经过五次连续电解循环后,Pd/Cu-CF电催化剂仍表现出优越的有效性和良好的稳定性(转化率依旧保持在91%以上)。同时,该电催化体系对苯甲醛、对氨基苯甲醛、对硝基苯甲醛、邻羧基苯甲醛和丁香醛等其他苯甲醛化合物的转化也表现出良好的催化性能,转化率达到83%~99%,法拉第效率82%~98%。相关成果以《High-efficiency electrochemical hydrogenation of biomass-derived benzaldehyde compounds via a durable and versatile dendritic-like Pd/Cu-CF electrocatalyst》为题发表在工程技术类Top期刊《Fuel Processing Technology》(一区,IF=8.129)上,第一作者为博士研究生武艺,共同通讯作者为材料科学与技术学院任学勇副教授和理学院李强教授,北京林业大学为唯一完成单位。
针对综纤维素中糠醛类物质的催化转化,该课题组在泡沫铜上原位合成一种新型银纳米粒子修饰的铜纳米线阵列催化剂(Ag@Cu NWAs/CF),用于将5-羟甲基糠醛和糠醛电化学催化加氢转化为2,5-二(羟甲基)呋喃和糠醇。由于较大的电化学活性表面积、高效的电子传输以及银-铜协同催化作用等优势,该催化剂对5-羟甲基糠醛和糠醛的电化学催化法拉第效率和产物选择性均可达95%以上,并在连续六次电解循环下,法拉第效率仍达92%以上。相关成果以《In situ construction of hierarchical Ag-decorated Cu nanowire arrays as an efficient and durable electrocatalyst for hydrogenation of 5-hydroxyme-thylfurfural and furfural》为题发表在化学类权威期刊《Molecular Catalysis》(二区,IF=5.089)上,第一作者为博士研究生钟演,共同通讯作者为材料科学与技术学院任学勇副教授、樊永明教授和理学院李强教授,北京林业大学为唯一完成单位。
上述研究工作得到了中央高校基本科研业务费专项资金(BJFU-2021ZY28)、国家自然科学基金(No. 21671021、No. 61874111)和中央财政林草科技推广示范资金(冀TG[2022]004)等项目资助。
文章链接:
https://doi.org/10.1016/j.fuproc.2022.107436
https://doi.org/10.1016/j.mcat.2022.112487